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       過(guò)渡金屬硒化物因其高比容量、優(yōu)異的電性能和低成本而成為可充電鋁電池 (RAB) 的有吸引力的正極材料。為了克服結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性低和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)差的相關(guān)挑戰(zhàn)，在此，研究人員應(yīng)用空間隔離策略來(lái)開(kāi)發(fā) RAB 正極，該正極包含嵌入氮摻雜多孔碳納米片(NPCS)/MXene 雜化材料中的超細(xì)CoSe₂顆粒；其中二維NPCS結(jié)構(gòu)源自MXene表面金屬框架的自組裝。即使在高熱解溫度下，這種合成策略也能控制活性材料的粒徑，從而可以研究粒徑對(duì)電化學(xué)行為的影響。光譜分析表明，CoSe₂-NPCS 電極具有高放電容量（1 A g^-1時(shí)為436 mAh g^-1）、優(yōu)異的倍率性能（5 A g^-1時(shí)為122 mA hg^-1）和長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性（1 A g^-1下循環(huán)500次后為212 mAh g^-1）。關(guān)于不同N摻雜位點(diǎn)的Co吸附親和力的理論計(jì)算闡明了 N-C/MXene 雜化物在該系統(tǒng)中協(xié)同促進(jìn)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和Co吸附行為。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)具有高倍率穩(wěn)定性的高能RAB電極提供了一種有效的方法。
 
  
Figure 1. CoSe₂-NC、CoSe₂-NPC、CoSe₂-NPCS和CoSe₂-NCS的合成步驟示意圖。
 
 
Figure 2. CoSe₂-NPCS的形貌和結(jié)構(gòu)特征。(a-c)不同放大倍數(shù)下的FESEM圖。(d，e)不同放大倍數(shù)下的TEM圖（(d)中的插圖顯示了CoSe₂的粒度分布）。(f)HRTEM圖（插圖顯示CoSe₂和GC層的HRTEM圖）。(g-j)CoSe₂-NC、(h-k)CoSe₂-NCS和(i-l)CoSe₂-NPC的TEM圖和其中CoSe₂的相應(yīng)粒徑分布。
 
 
Figure 3. 結(jié)構(gòu)和化學(xué)信息。(a)CoSe₂-NC、CoSe₂-NPC和CoSe₂-NPCS的XRD圖譜。(b)CoSe₂-NC、CoSe₂-NPC和CoSe₂-NPCS的氮吸附/解吸附等溫線(xiàn)和(c)孔徑分布曲線(xiàn)。CoSe₂-NPCS的(d)Co 2p、(e)Se 3d、(f)C 1s、(g)O 1s、(h)N 1s的高分辨率XPS譜圖。(i)不同類(lèi)型的N摻雜碳的示意圖。(j-q)CoSe₂-NPCS的HRTEM圖以及C、Se、O、N、Ti和Co的相應(yīng)元素映射。
 
 
Figure 4. CoSe₂-NPCS、CoSe₂-NCS和CoSe₂-NC的電化學(xué)性能。(a)掃描速率為10 mV s^-1時(shí)的CV曲線(xiàn)。(b)電流密度為1.0 A g^-1時(shí)的充放電曲線(xiàn)。(c)在不同電流密度下的性能。(d)CoSe₂-NPCS、CoSe₂-NCS和CoSe₂-NC在 1.0 A g^-1電流密度下的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。(e)CoSe₂-NPCS電極與大多數(shù)先前報(bào)道的各種類(lèi)型RABs正極的性能比較。(f)電池的性能比較。
 
  
Figure 5. (a)CoSe₂-NPCS在2到10 mV s-¹的不同掃描速率下的CV曲線(xiàn)。(b)log(v)和log(i)的線(xiàn)性關(guān)系。(c)CoSe₂-NPCS在8 mV s^-1處計(jì)算的電容貢獻(xiàn)。(d)CoSe₂-NPCS不同掃描速率下電容貢獻(xiàn)的總結(jié)。(e)CoSe₂-NPCS、CoSe₂-NCS和CoSe₂-NC在0.01 V下的阻抗圖。(f)ω^-1/2與Z的線(xiàn)性關(guān)系。(g-i)CoSe₂@C、CoSe₂@C-N5和CoSe₂@C-N6的優(yōu)化幾何構(gòu)象模型和相應(yīng)的結(jié)合能(Eb)，分別為（灰色，C；藍(lán)色，N；粉紅色，Co）。
 

Figure 6. ：(a-c)Co@C,Co@C-N5,Co@C-N6的優(yōu)化幾何構(gòu)象模型和相應(yīng)的結(jié)合能(Eb)。(d-f)Co@C/MXene、Co@C-N5/MXene和Co@C-N6/MXene的優(yōu)化幾何構(gòu)象模型和相應(yīng)的結(jié)合能(Eb)。(g)吸附能(ΔEb)計(jì)算值。(h)CoSe₂-NPCS樣品控制Co的機(jī)制。(i)CoSe₂-NPCS樣品的循環(huán)電極的SEM圖和(j-o)相應(yīng)的映射圖。
 
         相關(guān)研究成果由復(fù)旦大學(xué) Xuebin Yu課題組于2021年發(fā)表在《ACS NANO》（https://doi.org/10.1021/acsnano.1c04895）上。原文：Spatial Isolation-Inspired Ultrafine CoSe₂ for High-Energy Aluminum Batteries with Improved Rate Cyclability。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)